2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。 　　新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版...

在负责押送尸魂界王族秘宝“王印”的途中，一股神秘力量突然袭来，十番队虽奋力反击，却终究丢掉秘宝，日番谷冬狮郎（朴璐美 配音）也在阵前莫名逃亡。不久，日番谷临阵逃脱的报告传遍尸魂界，黑崎一护（森田成一 配音）从二番队队长碎蜂口中得知始末，之后遇见并救助了体力不支倒地的日番谷，继而得知袭击护送队伍且与日番谷交手的是一个早已死掉的死神草冠。这两个人当年曾是莫逆之交，他们的关系也让袭击事件变得扑朔迷离。日...